Tusen år före portugiserna kom till Brasilien beboddes Buzios av indianstammarna Tamoio och Goitacás. På grund av det dåliga skyddet längs brasiliens kust från portugiserna, var franska, engelska och holländska pirater mycket aktiva i området runt Buzios som gav mycket skydd med dess vikar och hamnar.

År 1555 invaderade fransmännen Rio de Janeiro och etablerade sig där. De utvecklade goda relationer med indianerna i regionen och fransmännen tog över halvön och byggde baser för att skydda sig samt lagra trävirke.

1575 återvände guvernören D. Antônio Salema till regionen, massakerade indianerna och återtog kontrollen av området. Kontrollen var bara tillfällig tills fransmännen återtog situationen med hjälp av Tamoio indianerna. Fransmännen kontrollerade situationen fram till år 1615 då portugiserna tog över området med hjälp av Araribóia indianerna efter ett antal strider och drev iväg fransmännen för all framtid.

På 1950-talet började sociteten från Rio de Janeiro att åka på semester till Buzios, attraherade av dess otroliga skönhet och möjligheten att slappna av i den lilla fiskebyn där man fick vara ifred. År 1964 kom Brigitte Bardot, dåtidens största filmstjärna, tillsammans med sin Brasilianske pojkvän Bob Zagury och återupptäckte sin livsglädje i Buzios. De fann en tillflyktsort från journalister och fotografer som jagade henne dygnet runt.